单原子催化剂(SACs)可用作单原子纳米酶，是一种近年来发展迅速的新一代纳米酶，其在生物传感、疾病诊断与治疗、生物成像等领域有着广泛的应用。SANs具有分散的单原子结构和良好的配位环境，也具有显著的催化活性和稳定性。高原子利用率和结构均匀的单原子位置使SACs具有高活性、高选择性，为原子水平的催化机理研究提供了理想的平台。迄今为止报道的获得SACs的最常见策略是通过来自含有碳、氮和金属种类的选定前体的热解。目前，缺乏一种简便的原子级精度SACs合成策略仍然是一个巨大的挑战。
西安交大外科梦工场吕毅教授团队刘晓菲博士在Chemical Engineering Journal期刊上发表了题为“Pyrolysis-free, Facile Mechanochemical Strategy Toward Cobalt Single-Atom/Nitrogen-doped Carbon for Highly Efficient Water Splitting”的研究论文（DOI：10.1016/j.cej.2021.134089）。论文的通讯作者刘晓菲为西安交通大学首批青年优秀人才A类引进。西安交通大学第一附属医院为第一署名单位。Chemical Engineering Journal 期刊2021年影响因子为13.273，在其涉猎的化工和环境两个学科的JCR及中科院分区中均为Q1分区。
本研究提出利用一种快速的一步机械化学诱导的自组装反应，通过钴(II)5,10,15,20-四-(4'-溴苯基)卟啉(Co-TPP-Br)与碳化钙的直接球磨来制备由氮掺杂碳(Co-BM-C)负载的CoSACs。
Co-BM-C的合成示意图
成功的关键在于两个方面：首先，Co-TPP-Br中的溴基团在球磨条件下可以与碳化钙发生反应。机械化学辅助法可以直接形成碳基体以稳定金属位点。其次，选择良好的Co卟啉骨架提供了一个合适的相互作用，以稳定自维持反应中的Co位点。因此，通过快速研磨步骤（15分钟）成功制造了由掺氮碳支撑的 Co SACs ，无需使用预先制备的碳载体或进一步的热解。此外，获得的Co-BM-C在1M KOH中表现出优异的吸氧反应和析氢反应活性以及稳定性。
这一研究成果，不仅有助于从原子角度理解纳米酶的催化本质，也为纳米酶的设计和活性的调控提供了理论支持。对绿色、简便研发新型生物医用材料，研发新型药物有重要指导价值。
此研究得到国家重点研发计划和国家自然科学基金等资助支持。
论文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721056631
