介孔碳负载的超小金属纳米颗粒(MNPs)由于其比表面积高且利于电子和质子在介孔中传递,因此在电催化能源存储和转化领域得到广泛应用。传统的液相合成方法步骤较多,不仅耗时,还需要加入表面活性剂、封端剂等作为模板,最后再通过高温焙烧去除有机物才能暴露出活性位点。近年来,由于不需要额外的热处理和有机溶剂,采用室温机械力化学辅助合成被认为是一种简便、经济的方法。然而,以往的机械化学辅助法制备碳负载MNPs仍然需要高温热解才能获得碳载体,这一过程需要多步进行,且能耗大。因此,开发新型简便、绿色、高效的一步室温合成法依然面临巨大的挑战。
针对这一问题,近日,团队在Applied Catalysis B: Environmental发表了题为“Mesoporous Carbon-supported Ultrasmall Metal Nanoparticles via a Mechanochemical-driven Redox Reaction:A“Two-in-One”Strategy”的研究论文。团队刘晓菲博士为论文的通讯作者和共同第一作者,外科梦工场为论文第一通讯单位。Applied Catalysis B:Environmental 期刊2021年影响因子为19.503,在其涉猎的物理化学、化工及环境三个学科的JCR及中科院分区中均位于Q1分区。
本项研究开发了一种“二合一”的策略,将介孔碳的合成与超小型MNP结合在一起,在环境温度下仅需一步快速机械化学球磨(15分钟)即可制备。这一研究解决了机械化学辅助法合成金属纳米材料仍需要二次焙烧处理的问题。该方法适用于Rh、Ru、Pd等一系列介孔炭负载的超小型贵金属纳米粒子。作为碳源的碳化钙(CaC2)不仅在多孔碳的骨架形成中起着至关重要的作用,同时也是一种通过固相氧化还原反应获得超小型贵金属纳米粒子的高效还原剂。这种“二合一”的策略为介孔碳负载直径小于5nm的超小型贵金属纳米颗粒的通用、超快速、可调控合成提供了新的机会。
图为介孔碳负载金属纳米粒子(MNPs)的合成方法与本文报道的方法的比较
作为潜在催化应用的证明,所得M-BM-C(M=Rh,Ru和Pd)用于析氢反应(HER)。令人印象深刻的是,Rh-BM-C在10mAcm-2的电流密度下表现出28mV的超低过电位,在50mV的过电位下表现出高达2.6H2s-1的转换频率(TOF),超过了20%Pt/C和大多数报道的碱性电解液中的电催化剂。因此,这种“二合一”的方法不仅为碳载超小型MNPs的合成提供了一条新的途径,而且为新型纳米颗粒的其他潜在应用提供了一条新的途径。
未来,外科梦工场将一如既往为医工交叉、跨学科研究提供平台和保障,为医工交叉创新发展不断注入新活力,推动我国生命健康事业的快速发展。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337321003581